基于量子化学计算和机器学习，从头开始创建肉眼可检测的荧光分子( 二 ) 编辑|萝卜皮设计荧光分子需要

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图示：在B3LYP/3-21G*水平上，生成分子的S1状态吸收和荧光的OS分布曲线。（来源：论文）
虽然相对简单的特性，如光吸收和电子增益能量，可以直接与分子结构相关，但复杂的现象，如仅由特定分子表现出的荧光，难度要大得多。
在荧光的情况下，有必要考虑多种性质，这些性质错综复杂地交织在一起。这使得很难为分子结构的设计建立直观的指导方针。为了设计实用的化合物，控制目标分子特性的复杂机制必须适当地数字化以用于DNMG 。此外，必须考虑计算成本随着探索化学空间的机制复杂性的增加而增加。

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图示：使用ChemTS设计的未报告的荧光分子。（来源：论文）
在这项研究中，该团队设计了具有大规模并行化ChemTS版本的荧光分子。该程序包使用QC将荧光机制的最低要求数字化。有几个基于电子结构理论的用户友好软件包可用于分子和材料的QC 。
为了平衡可靠性与计算成本，研究人员使用密度泛函理论(DFT)(29)来评估势能面(PES) 。为了解决广泛探索化学空间的计算成本，用基于虚拟损失的概念对ChemTS进行大规模并行化；使用1024个核，生成了3643个分子。
为了验证，他们合成了一种未报告的化合物和几种已报告的化合物。六种化合物，包括一种未报道的化合物，如预期的那样发出荧光。未报道的分子可通过市售试剂之间的偶联合成，具有意想不到的特性，尽管它由常见的片段[香豆素、吡啶和吡唑并嘧啶]组成。这表明大规模并行DNMG有可能引发分子设计的范式转变。

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图示：PC的光致过程。（来源：论文）
讨论
几十年来， QC在化学和材料科学中发挥了重要作用。在此期间，计算机辅助分子设计已被用于药物发现。然而， QC只专注于对实验结果的分析和推测；很少考虑诸如预测各种现象和设计材料之类的创造性工作。
ML算法最近在化学和材料科学中的应用，代表了计算机辅助化学和材料科学的一个积极转折点。为了自动设计对有机电子有用的分子，将QC与DNMG相结合至关重要，因为在此类应用中，量子力学不容忽视。然而，基于QC的DNMG的价值必须先得到证明，然后才能在实践中采用。
在这项研究中，研究人员使用DNMG来创建具有目前无法轻易预测的特性的分子：荧光。他们使用DFT设计了荧光化合物，这是一种固有的量子力学方法。尽管众所周知，分子受量子力学规则的支配，但仅凭QC很难从头创建一个新分子。尽管荧光分子具有简单的PES ，但它们很难从第一原理设计，因为它们的多样性使得荧光与分子结构的关联变得非常困难。

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图示：PC的光化学性质。（来源：论文）
然而，生成器处理了这种多样性，并成功地从头开始设计了荧光分子。基于QC的大量从头计算需要大量并行计算（1024核， 5天）；尽管如此，生成器还是成功地产生了3643个候选分子。发生器产生吸收长波长光的分子，以类似于专业人士的方式控制分子的共轭长度；然而，它无法找到分子的荧光波长/强度与共轭长度/芳环数之间的明确相关性。这表明从头设计荧光分子的困难。
研究人员根据可合成性和可见荧光标准，选择了七种已知化合物进行验证和一种候选化合物进行进一步研究。实验验证表明， DNMG成功设计了75%（八分之六）的荧光化合物。 PC的荧光（肉眼可见）证明了DNMG的创新潜力。